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作者：孔毓;王大钊;秦朝建;任志;刘羽航;冷成彪;
单位：东华理工大学铀资源探采与核遥感全国重点实验室;东华理工大学核资源与环境国家重点实验室;东华理工大学地球科学学院;中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室;
摘要：自然界中的铀主要以+4和+6价存在，其中U~(4+)容易形成晶质铀矿沉淀，而U~(6+)在流体中则主要以UO_2~(2+)的形式与Cl~-、OH~-、CO_3~(2-)等多种阴离子形成络合物进行迁移。大量研究已证实常温常压条件下碳酸铀酰是铀的主要迁移形式，但在高温流体中碳酸铀酰是否为铀的主要存在形式还存在争议。为此，本文以相山铀矿田产出的原生矿石（钛铀矿）与氧化矿石（硅钙铀矿）为研究对象，在不同ΣCO_2浓度、不同温度条件下对其开展溶解和浸出实验，通过对实验产物与反应残余物的定量分析和鉴定，进一步探讨铀在中高温富ΣCO_2流体中的络合迁移机制。实验结果表明原生矿石（钛铀矿）在25～250℃不同溶液中铀的浸出量分别为：2%NaHCO_3+2%NaCl溶液为24 200～612 500μg/L,CO_2+2%NaCl溶液为590～4860μg/L,2%NaCl溶液为80～540μg/L；氧化矿石（硅钙铀矿）在25～250℃不同溶液中铀的浸出量分别为：2%NaHCO_3+2%NaCl溶液为168 400～719 100μg/L,CO_2+2%NaCl溶液为6370～402 060μg/L,2%NaCl溶液为990～6180μg/L。氧化矿石（U~(6+)）和原生矿石（U~(4+)）中，铀浸出量和浸出率与ΣCO_2浓度和温度呈正相关（25～250℃），碳酸铀酰含量随温度增加而升高；同时在反应残余物中观察到了新生成的硅钙铀矿。250℃时Be、Cu、Zn、As、Sn、Zr、Pb、Th等元素浸出率与ΣCO_2浓度呈正相关，说明CO_2对其迁移富集具有重要意义。本研究进一步证实，ΣCO_2可以显著增强铀的溶解度，且中高温条件下碳酸铀酰仍是铀的主要迁移形式，这表明碳酸铀酰对热液铀矿床的形成至关重要。
关键词：碳酸铀酰;;铀溶解机制;;钛铀矿;;硅钙铀矿;;相山铀矿田
基金资助：国家自然科学基金（编号：42473044）;; 中国铀业有限公司-东华理工大学核资源与环境国家重点实验室联合创新基金（编号：2022NRELH-19）;; 东华理工大学核资源与环境国家重点实验室自主基金（编号：2020Z15）;东华理工大学研究生创新基金（编号：YC2024-S460）
