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作者：闵冰竹;张萌;王兴宝;李文英;
单位：太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室;太原理工大学化学工程与技术学院;
摘要：将我国高产量的煤焦油加工利用可以缓解能源紧张问题，煤焦油加氢脱氮是煤焦油清洁高效利用的重要手段，而此过程的关键在于高性能加氢脱氮催化剂的制备。针对普通的Al_2O_3易与负载的活性金属存在强相互作用而影响加氢性能的问题，基于二维载体特殊的表面性能和层状结构，以氧化石墨烯为结构导向剂，TiO_2为改性剂，对Al_2O_3进行改性，制备了一种新型片层TiO_2-Al_2O_3复合载体材料。并采用共浸渍法在其上负载活性金属，制备了系列NiMoS/TiO_2-Al_2O_3催化剂。试验通过制备不同维数的载体材料，探究了载体的结构对相应NiMoS催化剂加氢脱氮催化活性的影响。结果表明，反应温度350℃，反应釜中压力3 MPa，反应4 h时，相比于三维负载型催化剂，二维负载型NiMoS/TiO_2-Al_2O_3催化剂能够使喹啉的转化率由94.2%提升至99.4%，脱氮率由0.6%提升至74.8%，其中丙基环己烷和丙苯的收率分别为58.4%和13.4%，说明二维负载型NiMoS/TiO_2-Al_2O_3催化剂具有较好的加氢脱氮性能。进一步分析载体及改性后催化剂的几何结构发现，二维TiO_2-Al_2O_3载体存在多孔的片层结构，Lewis酸比例高，有利于1,2,3,4-四氢喹啉的进一步加氢和十氢喹啉的开环，从而生成脱氮产物丙基环己烷。NiMoS催化剂的比表面积大，MoS_2在载体表面的分散度高，团簇颗粒小，金属-载体间相互作用较弱，易被还原硫化生成更多的NiMoS活性相，因而具备了更优的催化加氢脱氮性能。
关键词：加氢脱氮;;NiMoS催化剂;;喹啉;;复合材料;;催化剂载体
基金资助：国家自然科学基金重点资助项目（22038008）;; 中国神华煤制油化工有限公司科技创新资助项目（MZYHG-2021-01）
