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作者：樊巍蔚;吴松海;张学斌;陈伦波;韩煦;
单位：天津大学化工学院;
摘要：基于生命起源中最流行的铁硫世界理论,黄铁矿(FeS_2)表面反应活性已成为自然环境催化方向的研究热点。研究了在乙腈和乙腈/水混合溶剂中影响黄铁矿的氢转移(HAT)、氧转移(OAT)反应活性的氧化物种。结果表明,在乙腈和乙腈/水混合溶剂中黄铁矿都表现出高HAT和OAT活性。苯甲醇水梯度实验表明适当的水能够促进HAT反应;淬灭实验表明在苯甲醇的HAT反应中,超氧活性物种是主要的氧化剂;苯基甲基硫醚(MPS)、苯基甲基亚砜(PMSO)和环己烯的氧化实验证明乙腈溶剂中的OAT反应活性更高;二乙基对苯二胺硫酸盐(DPD)实验和拉曼光谱分析证明了在乙腈溶剂中黄铁矿上存在≡Fe(Ⅲ)—OO~·、≡Fe(Ⅲ)—OOH和≡Fe(Ⅳ)＝O物种;在乙腈/水混合溶剂中铁矿表面存在≡Fe(Ⅲ)—OOH和≡Fe(Ⅳ)＝O物种。该研究丰富了对不同溶剂中黄铁矿表面反应活性物种的认识,为更好地探究活性物种促进HAT和OAT反应提供新的视角。
关键词：黄铁矿(FeS_2)氧化;;Fe(Ⅳ)＝O;;Fe(Ⅲ)—OOH;;Fe(Ⅲ)—OO~·
基金资助：国家自然科学基金(51878449)
