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稀有金属2024年第07期:Rh/N-SBC纳米催化剂的制备及其催化氨硼烷水解产氢性能研究

来源:期刊VIP网 时间:


作者:李贵;李蓉;刘勇;许立信;叶明富;万超;

单位:安徽工业大学化学与化工学院;南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室;安庆师范大学安徽省光电磁性功能材料重点实验室,功能配合物安徽省重点实验室;九江学院江西省生态化工工程研究中心;浙江大学化学工程与生物工程学院;

摘要:氨硼烷(AB,NH_3BH_3)作为储氢材料应用的关键是寻找催化性能优异的催化剂,从而进一步提高AB水解产氢的动力学和热力学性质。以氮掺杂蔗糖基碳材料(N-SBC)作为载体,负载活性组分Rh,低温还原制取Rh/N-SBC催化剂用于催化AB水解产氢。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等一系列表征手段对催化剂进行表征,并探究其对催化AB水解产氢的性能的影响。结果表明,N-SBC的微观形貌呈现出片状结构,金属Rh被成功负载到N-SBC上。此外,金属Rh的负载量为0.4%时,催化剂催化活性最大。经过计算得出Rh/N-SBC催化AB水解产氢反应的转化频率(TOF)值最高可达4213.7 min~(-1),活化能为55.7 k J·mol~(-1)。循环5次后,催化活性依然保持良好,表明其拥有良好的稳定性。这种优异的催化性能可归因于碳材料中掺入N元素有效改变了载体的电子结构,显著改善催化剂催化AB的水解产氢性能。

关键词:铑催化剂;;氨硼烷(AB, NH3BH3);;水解产氢;;氮掺杂碳材料

基金资助:国家自然科学基金青年项目(22108238)和联合项目(U22A20408);; 安徽省自然科学基金青年项目(1908085QB68);; 安徽省科技重大专项(201903a05020055);; 中国博士后面上项目(2019M662060)、派出项目(PC2022046)和特别资助站中项目(2020T130580);; 安徽省光电磁性功能材料重点实验室开放基金项目(ZD2021007);; 江西省生态化工工程研究中心开放基金项目(STKF2109);; 2022年国家级大学生创新创业训练计划项