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高校化学工程学报2024年第02期:系统中水含量对锂介导合成氨的性能影响

来源:期刊VIP网 时间:


作者:陈禹志;刘永忠;康丽霞;黄贤坤;

单位:西安交通大学化工系;新能源系统工程与装备陕西省高校工程研究中心;

摘要:针对锂介导合成氨(LM-NRR)过程中存在的水污染问题,通过对比实验及扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段,探讨了含水量对LM-NRR体系的性能影响及其在反应界面中的作用机理。结果表明,无水条件下的LM-NRR体系具有较好的氨合成性能,在反应时间为120 min、N_2流速为4 m L·min~(-1)、电流密度为3 m A·cm~(-2)条件下的氨合成速率可达0.012 4μg·s~(-1)·cm~(-2),法拉第效率为7.05%。含水量对LM-NRR体系的影响显著,会极大地降低体系的氨合成速率及法拉第效率。这主要是由于反应界面上的水会加剧竞争性析氢反应(HER)、促进电解质中Li BF_4的水解以及钝化表面活性锂位点,进而降低了体系的氨反应活性。

关键词:锂介导;;氮还原反应;;合成氨;;水;;界面反应

基金资助:中央高校基本科研业务费项目(xzd012021035;xhj032021009-05);; 国家自然科学基金(21878240)