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作者：孙帆;辛宇;邢学利;洪慧;娄佳慧;
单位：西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室;中国科学院工程热物理研究所;中国科学院大学航空宇航学院;
摘要：针对聚光光热驱动CO_2甲烷化反应过程中聚光的作用机制尚不清晰的问题，以具有优异反应活性及光热转换特性的Ni/Al_2O_3催化剂为研究对象，开展了聚光光热驱动和热驱动下的CO_2甲烷化实验及机理研究。通过表观活化能测试、温度梯度实验及时间分辨的原位漫反射红外光谱实验，探究了聚光在反应过程中的作用机制，揭示了光热驱动CO_2甲烷化的反应机理。结果表明，与纯热驱动过程相比，光热驱动在相同温度下表现出更佳的催化性能。光热驱动下w(Ni)为15%的Ni/Al_2O_3催化剂在350℃下可达到86.8%的CO_2转化率，达到峰值转化率所需的温度比纯热驱动过程降低了25℃。此外，光热较热驱动过程的表观活化能降低了25%,且光致温度梯度进一步促进了CO_2的转化。时间分辨的原位漫反射红外光谱实验结果表明，聚光改善了CO_2在催化剂表面的吸附，促进了关键中间体的转变，增强了CO~*生成CH_4的反应路径，从微观动力学上促进了CO_2的转化。该研究为认识聚光太阳能驱动CO_2甲烷化过程中聚光的作用机制提供了新的思路。
关键词：聚光太阳能;;二氧化碳;;甲烷化;;原位漫反射红外
基金资助：国家自然科学基金资助项目(51888103);; 国家重点研发计划资助项目(2021YFF0500701)
