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作者:张安超;张景繁;张丹;孙志君;张旭;刘艳雯;郑海坤;
单位:河南理工大学机械与动力工程学院;
摘要:光催化氧化法是治理大气环境汞污染问题的有效手段。目的 为开发低成本的可见光脱汞催化剂,方法 采用一步共沉淀法合成不同溴(Br)含量的BiOBr_xCl_(1-x)微球复合材料,在湿法光催化脱汞装置上考察它们在荧光灯辐照下的光催化活性,利用N_2吸附-脱附、XRD、UV-Vis DRS、SEM、HRTEM、XPS和ESR等技术对其结构进行分析,并采用密度泛函理论研究BiOCl和BiOBr之间的电荷转移规律。结果结果表明,相较于BiOCl和BiOBr,BiOBr_xCl_(1-x)复合材料的光催化性能均得到提升,其中BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)光催化剂的脱汞效率高达90.3%,较BiOCl提高了50%;与NO_3~-和SO_4~(2-)相比,Cl~-和CO_3~(2-)对BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)光催化剂脱汞性能的抑制作用更显著;BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)复合材料的比表面积均略高于BiOBr的和BiOCl的,较高的比表面积有利于光催化剂提供较多的活性位;随着Br含量逐渐增加,BiOCl的XRD特征峰强度逐渐减弱,复合材料的光吸收能力有规律地红移,表明BiOBr与BiOCl之间存在较强的相互作用,并非简单的机械混合;与BiOCl相比,BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)复合材料的Bi 4f和O 1s均向高结合能方向偏移,表明引入Br影响了BiOCl中Bi和O的存在形态;3种活性物参与了Hg~0的氧化脱除过程,其作用由大到小依次为~·O_2~-,h~+,~·OH。结论 光催化活性的提高主要原因为BiOCl与BiOBr形成了Z型异质结,从而增强了光生电荷的分离。研究结果可为低成本、高效卤氧化铋基脱汞光催化剂的开发提供新思路。
关键词:光催化剂;;氯氧化铋;;溴氧化铋;;单质汞脱除
基金资助:国家自然科学基金资助项目(51676064);; 河南省高校科技创新人才资助项目(19HASTIT045);; 河南理工大学创新型科研团队资助项目(T2020-3)