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洁净煤技术2025年第05期:多模态原位表征技术在CO_x加氢反应中的应用

来源:期刊VIP网 时间:


作者:闫子怡;曾杰;

单位:中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心;

摘要:CO_x加氢反应是实现废气资源高值转化的重要催化过程,其反应机制涉及复杂的传热、传质、表面反应以及催化剂表面-体相的动态演化等。随着催化体系结构复杂化和反应条件的工业化,单一的离位或静态表征手段在空间分辨率、时间响应能力和反应一致性等方面的局限性愈发明显,难以满足对反应中间体、活性中心以及构效关系的深入理解需求。近年来,多模态原位表征技术的快速发展为深入揭示CO_x加氢反应过程中的关键结构信息与反应路径提供了新的工具。这类技术通过在真实或近真实反应条件下实现多信号同步采集,结合高时空分辨率的探测能力,使得研究者能够从气相物种行为、催化剂表面电子态变化、活性位点演化到整体结构稳定性等多个维度进行系统观测。多种表征技术协同使用正在逐步突破单一手段在气氛适应性、信息类型单一和动态结构解析能力等方面的局限,为复杂催化体系构建结构-反应-性能关联提供支撑。通过同步辐射真空紫外光电离质谱(SVUV-PIMS)、稳态同位素瞬变动力学分析技术(SSITKA)、红外光谱(IR)、荧光分子原位测温技术、可调入射光能量/掠入射角度的X射线光电子能谱(XPS)、原位X射线衍射技术(XRD)以及原位穆斯堡尔谱等表征技术,研究者能够在真实反应条件下,对催化体系的组成、电子结构、动力学行为等关键特征进行系统观测与定量分析,从而更清晰地了解反应中间体的变化及表面偏析等过程,为高选择性催化剂的设计提供科学依据。

关键词:CO_x加氢反应;;多模态表征技术;;活性中心;;反应路径;;表面重构

基金资助:国家重点研发计划资助项目(2021YFA1500500);; 国家自然科学基金资助项目(22525021,22250007);; 中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划资助项目(YSBR-051)