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作者：贾中昊;邵斌;谢志成;胡军;
单位：华东理工大学化学与分子工程学院;
摘要：CO_2捕集与原位转化(iCCC)技术是解决全球气候变暖的有效技术路径，将iCCC技术应用于工业高温烟气CO_2捕集与原位逆水煤气变换(RWGS)反应过程，可以充分利用高温烟气的热能，在同一装置下实现CO_2原位转化为合成气。双功能材料理性设计是实现高效iCCC技术的关键。以NaOH活化的多孔碳球为硬模板，通过Ca、Mg、Ni金属离子的共吸附和煅烧去碳模板，得到了具有中空微球结构的系列xNi-MgO/CaO双功能材料。其中空微球结构不仅降低了CO_2吸附过程的扩散阻力、同时还提供了CaO/CaCO_3在吸附过程中体积膨胀的缓冲空间；在中空微球受限空间上形成的NiO-MgO固溶体作为物理屏障分隔催化位点Ni~0颗粒，有效抑制活性金属在高温下的烧结。通过筛选Ni/Mg比例和反应温度、H_2体积分数等反应条件，考察了xNi-MgO/CaO双功能材料的等温CO_2捕集和原位加氢转化性能。在优化反应条件下，反应温度为650℃、氢气体积分数为10%时，10NiMgO/CaO在10次吸附-转化循环中材料的CO_2吸附量保持在10 mmol/g,CO_2转化率维持在94%以上，CO选择性稳定在100%。动力学研究进一步证明了Ni-MgO/CaO中空微球受限空间结构对CO_2捕集与加氢反应速率的强化作用。
关键词：中空微球;;受限空间;;双功能材料;;CO_2捕集与原位转化;;合成气
基金资助：国家自然科学基金资助项目（22278126,22408095,22250005）;; 国家重点研发计划资助项目（2024YFA1509801）;; 中国博士后科学基金资助项目（BX20240116,2023M741170）
