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作者：耿戴云;袁姜勇;王春良;王禹皓;李孔斋;
单位：昆明理工大学冶金与能源工程学院;昆明理工大学复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室;
摘要：通过共沉淀和三维大孔制备方法将稀土CeO_2引入Cu-ZnO-ZrO_2催化剂体系以实现材料改性。活性测试结果表明，经CeO_2改性后，2种不同制备方法获得的催化剂在CO_2加氢制甲醇反应中均表现出显著增强的催化性能，其中三维有序大孔结构（3DOM）法构建的CeO_2改性催化剂性能提升最为明显。在200℃、4 MPa反应条件下，负载质量分数为3%CeO_2的CZZC-3DOM/Cu-ZnO-ZrO_2催化剂CO_2转化率由8.24%提升至11.1%，甲醇选择性从79.5%增至88.3%，甲醇时空产率从195 g/（kg·h）提高到292 g/（kg·h），总体催化性能提高了近50%。XRD,SEM,TEM等表征结果显示，相比于共沉淀方法得到的催化剂，三维大孔催化剂经CeO_2改性后活性位点的空间分布更均匀，而三维大孔结构也会促进Ce元素在催化剂表面分散，促进了表面氧空位的形成，有利于CO_2吸附。总之，CeO_2改性与3DOM结构的结合对于提高催化活性具有协同效应，为新型CO_2加氢制甲醇催化剂的设计提供了一定的参考价值。
关键词：CO_2加氢制甲醇;;三维大孔催化剂;;稀土元素改性;;Cu-ZnO-ZrO_2催化剂;;氧空位调控
基金资助：国家自然科学基金资助项目(22368032,22268026,22169014);; 云南省自然科学基金资助项目(202201BE070001-001,202302AG050005,202301AT070448,202301AT070438,202301AU070096)
