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作者：毛晓宇;宋丽川;张力;沈佳;葛春亮;冯彤彤;郭耘;王丽;
单位：浙江浙能科技环保集团股份有限公司;华东理工大学化学与分子工程学院工业催化研究所绿色化工与工业催化国家重点实验室;
摘要：CO优先氧化（CO-PROX）是消除富氢气体中微量CO的有效方法之一。通过水热法制备纳米线（-w）、管（-t）和棒（-r）状的α-MnO_2，分别暴露（110）,(200)和（300）晶面，考察载体的形貌对于Cu/α-MnO_2催化CO-PROX性能的影响，并通过X射线衍射（XRD），透射电子显微镜（TEM），氢气程序升温还原（H_2-TPR），氧气程序升温脱附（O_2-TPD）, X射线光电子能谱（XPS）表征催化剂的结构、氧化还原能力，明确元素的存在状态，最终利用原位红外漫反射（in situ DRIFTS）探究反应中间物种。结果表明：载体的形貌与暴露晶面对于反应活性影响显著，Cu/α-MnO_2-w可在100℃实现CO的全转化，而该温度下Cu/α-MnO_2-r对于CO的转化率仅为21%。活性的差异与载体暴露晶面影响了Cu存在的状态、催化剂的氧化还原能力和反应中间物种的种类及稳定性相关。在Cu/α-MnO_2-w中Cu~+的存在不仅为CO吸附提供了活性位点，且Cu~(2+)/Cu~+与Mn~(3+)/Mn~(4+)的循环也提高了催化剂的供氧能力，此外Cu/α-MnO_2-w吸附CO的能力更强，反应气氛下主要生成的是不稳定的碳酸氢盐和碳酸盐物种，而在Cu/α-MnO_2-r上则以稳定的碳酸盐为主，不利于CO氧化过程的进行。
关键词：CO-PROX;;Cu/MnO_2;;载体形貌;;反应机制
基金资助：国家自然科学基金(22376063)资助
