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作者:孙静;陆硕;陈硕;宋占龙;王子良;毛岩鹏;王文龙;
单位:山东大学核科学与能源动力学院,燃煤污染物减排国家工程实验室,环境热工技术教育部工程研究中心,山东省绿色火电及碳减排重点实验室;
摘要:镁具有储氢容量高、价格低廉、资源丰富等优点,被认为是最具有发展前景的一类固态储氢材料,但镁储氢材料存在吸放氢动力学性能差的问题。针对此问题,本研究采用了石墨烯(G)负载Fe_3O_4纳米颗粒(Fe_3O_4@G)掺杂催化和微波活化的双重改性手段,系统研究了不同催化剂配比、微波活化时间对Mg/Mg H_2吸放氢过程的影响;充分利用石墨烯强吸波特性和高热传导能力构筑热传输通道,开展了微波诱导Mg H_2-Fe_3O_4@G脱氢试验和机制研究。研究表明微波活化能够降低材料的粒度和塑造更多的缺陷,从而提升吸氢反应动力学特性和最大储氢容量;相比Fe_3O_4和石墨烯单掺杂,Fe_3O_4@G复合材料掺杂更能显著提升Mg储氢性能,特别是Fe_3O_4与石墨烯质量比为6∶4时效果最佳,Mg-6Fe_3O_4@4G显示出高达6.18%(质量分数)储氢容量,利用Johnson-Mehl-Avrami-Kohnogorov(JMAK)模型计算其吸氢活化能为56.7 kJ·mol~(-1),放氢活化能为79.89 kJ·mol~(-1),比商用Mg/MgH_2降低了30%~50%。利用微波对MgH_2-6Fe_3O_4@4G进行脱氢,当6Fe_3O_4@4G掺杂量为10%(质量分数)时,利用1500 W微波辐照30 s后脱氢率达到91%; 35 s后脱氢率达到95%,脱氢动力学得到显著改善;4次常规吸氢—微波脱氢循环测试结果表明复合材料的平均储氢容量保持率为97.5%,平均脱氢率为95.5%,保持良好的循环稳定性。本研究为提高Mg/MgH_2吸放氢动力学特性和利用微波强化作为特色手段实现储氢材料快速放氢提供了系统参照。
关键词:微波;;MgH_2;;催化;;吸放氢动力学
基金资助:国家自然科学基金项目(52176203)资助