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作者：文绍鑫;严俊凯;罗永明;何德东;
单位：昆明理工大学化学工程学院;
摘要：甲烷干重整将温室气体CH_4, CO_2转化为合成气，但硫中毒在甲烷干重整的工业应用中仍然是一个严重的问题，传统的Ni基催化剂会与H_2S反应生成稳定硫化物，覆盖在活性位点上导致催化剂硫中毒后快速失活。CeO_2催化剂上硫化氢的存在有利于反应活性的提高。然而Ce基催化剂在高温下热稳定性较差导致其结构坍塌，活性下降。因此制备了不同Ni掺杂量的CeO_2催化剂用于考察H_2S气氛下甲烷干重整的热稳定性。实验发现，与未掺杂金属Ni对比，反应20 h后CH_4和CO_2转化率没有明显降低，催化稳定性能依旧优异。Ni掺杂CeO_2催化剂中金属Ni未暴露出来，没有起到活化作用，而是作为一种助剂。Ni掺杂后催化剂仍具有CeO_2立方萤石结构，并没有发现Ni基化合物的特征衍射信号峰，而是引起CeO_2晶格的变化，从而形成Ce_(1-x)Ni_xO_y固溶体，使其结构更加稳定不易坍塌。Ni与Ce发生强相互作用形成不对称氧空位结构，进而提高了催化剂还原性，使其容易脱出表面晶格氧形成更多的氧空位和活性氧物种，提高催化CH_4, CO_2活化性能。
关键词：甲烷;;二氧化碳;;合成气;;氧空位;;二氧化铈;;硫化氢
基金资助：国家自然科学基金项目(2200605,21968015,42030712,21966018);; 云南省重点研发计划专项(202302AG050002);; 云南省基础研究计划优秀青年基金项目(202201AW070007);; 云南省中青年学术技术带头人后备人才基金项目(202205AC160011)资助
