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作者：黄东;耿莉敏;吕强;
单位：长安大学能源与电气工程学院;西安交通大学能源与动力工程学院;
摘要：为考察质子交换膜燃料电池非贵金属催化剂Fe-N-C构成的阴极催化层三相界面稳定性和传质性能，以沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF-8)为前驱体，引入氧化石墨烯，在800～1 200℃温度范围内采用热合成方法制备了一系列Fe-N-C催化剂，通过电化学测试和形貌表征，筛选出氧还原反应催化活性最佳的组别，并分析了其代表性活性位点Fe_3N。通过分子动力学模拟，探究了包含Fe_3N的阴极催化层三相界面内部传质过程以及决定该结构稳定性的活性位点表面润湿能力及其与离聚物间黏附性。研究结果表明：1 000℃热解获得的Fe-N-C-1 000催化剂具有最佳催化活性，其极限电流密度为5.18 mA/cm~2,半波电位为0.86 mV,反应以4电子途径进行；Fe-N-C-1 000继承了ZIF-8的十二面体结构，且存在大量孔径约3.9 nm的介孔，其代表性活性位点为Fe_3N;在298、358 K下，Fe_3N活性位点表面呈现良好亲水性，无论平整表面或纳米颗粒结构，Fe_3N和Nafion离聚物间的黏附性均强于Pt;在包含Fe_3N的三相界面中，H_3O~+和O_2的扩散系数显著高于Pt/C催化剂三相界面；Fe_3N纳米颗粒对H_3O~+和O_2也具有更强吸附能力。该研究结果可为Fe-N-C催化剂活性位点筛选和分子尺度性能评估提供参考。
关键词：质子交换膜燃料电池;;Fe-N-C催化剂;;氧还原反应;;分子动力学模拟;;三相界面;;黏附性;;扩散系数
基金资助：国家自然科学基金资助项目(52366019);; 陕西省自然科学基础研究计划资助项目(2023-JC-QN-0417)
