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作者：提学超;颜凤;李文兵;苏家欣;
单位：四川航天职业技术学院飞行器制造学院;四川航天中天动力装备有限责任公司;西南科技大学国防科技学院;
摘要：为研究钙钛锆石对放射性元素Am~(3+)的稳定固化作用，以Nd~(3+)为Am~(3+)的模拟元素，系统研究了高温固相法制备Ca_(1-x)Zr_(1-x)Nd_(2x)Ti_2O_7(0≤x≤1.0)时，Nd~(3+)等价取代钙钛锆石晶格中Ca~(2+)、Zr~(4+)离子位所导致的相态演变行为。合成Ca_(1-x)Zr_(1-x)Nd_(2x)Ti_2O_7的XRD、Raman、BSE和EDS测试结果表明：钙钛锆石(Zirconolite)晶格对Nd~(3+)的固溶量为10%(原子分数，x=0.1)时，陶瓷体中主晶相为钙钛锆石-2M(Zirconolite-2M),但出现了少量钛酸钙晶相；且在0.1≤x≤0.8范围内，钛酸钙始终存在；x=0.2、0.3时，陶瓷体晶格中O~(2-)和Nd~(3+)的无序化程度明显增加，引起部分Zirconolite-2M晶格中Zr~(4+)、Ti~(4+)附近的O~(2-)配位数发生改变(ZrO_7→ZrO_8、TiO_5→TiO_6),即向Zirconolite-4M晶格转变；至x=0.4时，Zirconolite-2M完全转变为-4M结构且(Ca/Nd)—O键长减小、Ti—O键长增加；当Nd~(3+)掺杂量达到50%(x=0.5),陶瓷体中部分Zirconolite-4M晶格转变为烧绿石(Pyrochlore)结构；x=0.6时，Zirconolite-4M完全转变为烧绿石结构，且此时O~(2-)、Nd~(3+)的无序化程度很高；随着掺杂量继续增加(x=0.7、0.8),Nd~(3+)在烧绿石结构中的固溶量逐渐达到饱和，陶瓷体中开始出现Nd_2Ti_2O_7固溶体，直至x=0.9时陶瓷体转变为单一Nd_2Ti_2O_7固溶体；Nd~(3+)完全取代Ca~(2+)、Zr~(4+)位(x=1.0),陶瓷体为Nd_2Ti_2O_7和TiO_2两相共存态。陶瓷体晶粒的BSE和EDS分析证实了这种相变规律。
关键词：Nd~(3+);;钙钛锆石-2M;;烧绿石;;相关系;;有序-无序
基金资助：国家863项目(2009AA050703)
