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作者：樊哲;罗熳;吴凡;孙海峰;曾蓉;蒋文全;
单位：中国有研科技集团有限公司国家有色金属新能源材料与制品工程技术研究中心;有研工程技术研究院有限公司;北京有色金属研究总院;国标(北京)检验认证有限公司;
摘要：本文采用溶剂热法制备了氮掺杂石墨烯气凝胶（NGA）载体，并用不同温度进行烧结处理，进一步载铂得到氮掺杂石墨烯气凝胶负载铂催化剂（Pt/NGA-x）。通过扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）观察到Pt/NGA-x具有孔道丰富的三维结构，NGA负载的纳米Pt颗粒分散均匀、平均粒径为2.1～2.4 nm；高分辨透射电镜（HRTEM）图中的晶格条纹经傅里叶转换计算得间距为0.221～0.226 nm，与Pt(111）晶面相对应。采用X射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱（Raman）对掺氮结果进行分析，并使用旋转圆盘电极测试Pt/NGA-x的氧还原性能。研究了烧结温度对掺氮含量、掺杂氮类型以及Pt/NGA-x催化性能的影响。通过烧结处理，NGA的总掺氮含量会有所降低，但同时发生吡咯氮向吡啶氮的转变；当烧结温度为850℃时，吡啶氮量达到最高（含量为5.14%）。此时，对应的Pt/NGA-850表现出最佳的阴极氧还原反应（ORR）催化活性（半波电位（E_(1/2)）为0.814V，质量比活性为170.91 m A·mg~(-1)），计算得到不同电位下的转移电子数（n_(e-)）≥3.99（即在ORR过程中主要以4电子转移途径进行）。结果表明，吡啶氮可显著提高催化剂性能，并且其影响作用大于总掺氮含量。
关键词：石墨烯气凝胶;;氮掺杂;;烧结处理;;吡啶氮;;催化活性
基金资助：“十三五”国家重点研发计划项目（2017YFB0406200）;; 北京市重点研发计划项目（Z171100000917011）资助
