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作者:田林;李传斌;赵鸿滨;袁学韬;尹延西;
单位:中国有研科技集团有限公司高品质有色金属绿色特种冶金国家工程研究中心;有研资源环境技术研究院(北京)有限公司;北京有色金属研究总院;战略性有色金属绿色制造技术北京市工程研究中心;中国有研科技集团有限公司智能传感功能材料国家重点实验室;
摘要:钛基尺寸稳定阳极(DSA)具有尺寸稳定、低污染、电催化性能优异等特点,受到广泛关注。钛基贵金属涂层阳极引发了氯碱工业的技术革命,但高昂的价格限制了其大规模应用。过渡金属氧化物普遍具有成本低、毒性小、催化性能好等优点,有望取代现有的溶液电解阳极材料。Ti/MnO_x涂层阳极虽然显示出良好的析氧催化(OER)性能,但与贵金属涂层阳极相比仍有差距。Co_3O_4具有成本低、催化性能好等优点,通过掺杂钴可提高Ti/MnO_x涂层阳极的析氧催化性能。采用热分解法在不同温度条件下制备了掺钴钛基锰氧化物(Ti/MnO_x-Co_3O_4)涂层阳极。通过X射线光电子能谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)、线性伏安法(LSV)、循环伏安法(CV)和交流阻抗(EIS)测试等方法分析了涂层的物相组成、表面形貌、化学状态、分子结构和析氧电催化性能等。结果表明:随着分解温度的上升,Ti/MnO_xCo_3O_4涂层中的MnO_2逐渐向Mn_2O_3转变;涂层阳极的电催化活性呈现先增强后降低的趋势,350℃下制备的阳极电催化活性最强,伏安电荷可达228.83 C·cm~(-2),析氧反应过电位低至0.344 V。随着温度的升高,阳极中Mn~(4+)/(Mn~(3+)+Mn~(4+))的比例先增加后降低,在350℃时Mn~(3+)占比最大,且具有更多吸附氧(O_a),这是该制备温度下涂层阳极具有最强的析氧电催化活性的主要原因。
关键词:MnO_x;;Co_3O_4;;电催化性能;;涂层
基金资助:国家重点研发计划项目(2022YFC3900804)资助