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作者：张惠斌;胡彬;徐圣航;曹华珍;吴旻;郑国渠;
单位：浙江工业大学材料科学与工程学院;
摘要：铜冶炼炉渣含有大量的铁橄榄石相，在闪速熔炼过程中具有较高的固砷潜力。为了厘清铁橄榄石在闪速炉中的固砷条件，以Fe,Fe_2O_3,SiO_2和CaHAsO_4为原料通过高温烧结过程研究铁橄榄石的形成过程，探讨了气氛和温度对铁橄榄石固砷行为的影响。采用X射线荧光光谱（XRF）、扫描电子显微镜（SEM-EDS）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）等手段对炉渣和烧结试样的成分、物相、形貌和元素化学状态进行表征，同时采用毒性浸出试验（TCLP）和第一性原理分析铁橄榄石固砷的稳定性。结果表明，Ar下烧结产物为铁橄榄石相，且当烧结温度从1000℃升高至1300℃时，铁橄榄石的砷浸出浓度从131.4 mg·L~(-1)降低到3.563 mg·L~(-1)，砷浸出率从35.04%降低到0.19%，展现出比氧化烧结后的Fe_(3-x)Si_xO_4相更高的固砷稳定性。XPS结果表明，空气和Ar下形成的Si-O-As键有利于提高固化渣的稳定性，且Ar气氛和烧结温度的提高可以促进Si-O-As键的形成。第一性原理计算表明，烧结产物中AsO_4和SiO_4四面体所形成的Si-O-As键以及Fe原子对AsO_4结构中O原子的强相互作用是铁橄榄石固化/稳定化砷的主要机制。
关键词：铜闪速熔炼;;铁橄榄石;;砷;;固化/稳定化;;毒性浸出
基金资助：国家自然科学基金项目（51874257）资助
