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东华大学学报(自然科学版)2024年第02期:单原子Mn-N-C催化活化过一硫酸盐降解2,4-二氯苯酚

来源:期刊VIP网 时间:


作者:唐佳杰;汤岚;陆熙;李杨;朱陆祥;孙铸宇;赵晓祥;

单位:东华大学环境科学与工程学院;三峡智慧水务科技有限公司;上海勘测设计研究院有限公司;深圳信息职业技术学院交通与环境学院;

摘要:针对2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)对环境污染的危害,急需开发一种清洁高效的处理方式。研究采用模板蚀刻法制备了锚定在氮掺杂碳上的Mn单原子催化剂(Mn-N-C),Mn原子以Mn—N_x的形式均匀地稳定在载体上,该结构增强了Mn-N-C材料的极化和电子传递。当Mn-N-C和PMS的投加量分别为50 mg/L和0.8 mmol/L时,在温度为25℃,pH=7.0的条件下,2,4-DCP在60 min内降解率为99.6%,拟一级反应速率常数k_(obs)=0.078 6 min~(-1)。通过分析计算,Mn-N-C中Mn—N_x和N—(C)_3结构活化PMS产生~1O_2和~·O~-_2,而后2,4-DCP主要由~1O_2通过羟基化、脱氯和开环反应降解,降解产物的毒性大幅降低。试验结果表明:Mn-N-C在活化PMS降解2,4-DCP显现出优异的催化活性;Mn-N-C/PMS体系具有一定抗干扰能力、优异的稳定性和可重复使用性,为实际废水中2,4-DCP的处理提供了一种有效方法。

关键词:单原子催化剂;;过一硫酸盐;;单线态氧;;2,4-二氯苯酚;;降解

基金资助:国家自然科学基金青年基金(21906016);; 上海勘测设计研究院有限公司项目资助(2023-(8)w-0008);; 深圳信息职业技术学院博硕科研启动扶持项目(SZIIT2022KJ073)