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作者：丁建财;吴炫锟;冉锐;吴晓东;翁端;杨志刚;
单位：清华大学材料学院,新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室;
摘要：采用溶胶凝胶法制备了4种稀土莫来石型复合氧化物REMn_2O_5 (RE=Pr, Sm, Eu, Y)并负载贵金属Pd，对比了其结构特点和甲烷催化氧化性能。结果表明，Pd/SmMn_2O_5和Pd/YMn_2O_5具有优异的甲烷催化氧化性能，其T_(50)分别为328和308℃，优于目前有报道的贵金属类甲烷氧化催化剂。XRD分析和DFT计算结果表明，稀土元素的离子半径对莫来石结构有明显影响，只有半径合适的离子(Sm, r=0.1079 nm; Eu, r=0.1066 nm)才容易形成莫来石相。Pr~(3+)离子半径较大(r=0.1126 nm), PrMn_2O_5样品出现较多的钙钛矿型氧化物；Y~(3+)离子半径较小(r=0.1019nm), YMn_2O_5样品中除莫来石相外同时还存在钙钛矿型氧化物和锰氧化物。稀土莫来石型复合氧化物中含有丰富的晶格氧且氧迁移能力优异。贵金属和莫来石之间的相互作用促进了Pd的高分散，显著提高了材料的晶格氧活性与可还原性，进而实现对甲烷催化氧化的有效促进。
关键词：莫来石;;钯;;甲烷氧化;;晶格氧;;稀土
基金资助：国家重点研发项目(2016YFC0205000)资助
