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中国稀土学报2024年第01期:二氧化碳碳化沉淀制备碳酸钇的反应过程研究

来源:期刊VIP网 时间:


作者:陈金发;赖安邦;何志宏;昝苗苗;卢颖;肖燕飞;

单位:江西理工大学材料冶金化学学部,赣州市绿色冶金与过程强化工程技术研究中心,自然资源部离子型稀土资源与环境重点实验室,稀土产品检测与溯源国家市场监管重点实验室;

摘要:CO_2碳化沉淀制备特殊物性金属化合物粉体具有成本低、操作简单等优点,已成功应用于纳米、大比表面稀土氧化物的制备。以Y元素为研究对象,针对酸/碱体系下CO_2碳化沉淀制备碳酸钇的反应过程进行研究。结果表明,氯化钇的引入会迅速与H_2CO_3-H_2O体系中的HCO_3~-离子反应生成Y_2(CO_3)_3·xH_2O,从而促进H_2CO_3的电离,导致pH小于9.0的溶液中HCO_3~-的占比小于1%。在酸性体系下,CO_2首先发生溶解吸收电离,然后Y~(3+)与HCO_3~-反应进行沉淀,而NaOH的加入中和了反应释放出的H~+,从而控制碳化体系pH;整个碳化过程符合一级反应动力学模型,由传质扩散和化学反应混合控制。在碱性体系下,Y(OH)_3的转化率随着CO_2通入迅速增加,然后由于碳酸钇对Y(OH)_3的包裹钝化而趋于平稳,进而Y(OH)_3结构坍塌碳化转化率急剧增加至完全转化。而在酸碱不同体系中,温度越高,均更易形成均相沉淀体系,有利于碳酸钇的晶型生长,获得结晶性能良好的Y_2(CO_3)_3·2H_2O。本文的研究强化了对CO_2碳化沉淀碳酸钇反应过程的认识,有利于指导特殊物性稀土氧化物的均相可控及高效制备。

关键词:二氧化碳;;碳化;;碳酸钇;;反应过程;;物种分布

基金资助:国家重点研发计划(2022YFC2905202);; 江西省青年科学基金项目(20202ACB214003);; 江西省“双千计划”科技创新高端人才(青年)项目(jxsq2019201116);; 江西省青年井冈学者奖励计划项目(QNJG2019056);; 江西省离子型稀土资源绿色开发与高值利用国家重点实验室培育计划项目(20194AFD44003)资助