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硅酸盐学报2024年第12期:碱铝磷酸盐玻璃的近程结构及化学稳定性

来源:期刊VIP网 时间:


作者:王任乐;任进军;

单位:中国科学院上海光学精密机械研究所,先进激光与光电功能材料部;中国科学院大学材料科学与光电工程中心;

摘要:为了揭示碱金属、玻璃结构及化学稳定性之间的内在联系,以及对未来核废料基质玻璃的发展及化学稳定性的评估,本工作通过熔融淬冷法制备了一系列不同碱金属组成的铝磷酸盐玻璃,其组成为[x Na_2O–y K_2O–(41.6–x–y)Cs_2O]–16.7Al_2O_3–41.7P_2O_5。采用产品一致性测试B方法研究了这些玻璃的化学稳定性,并使用先进的固体核磁共振技术对玻璃的原子尺度结构进行了精确解析。结果表明,碱金属种类的改变不仅通过调节对非桥氧的电场吸引力影响了玻璃网络的致密性,而且明显改变了玻璃的网络结构。在这些玻璃中,不同配位数的铝都只被磷氧四面体(PO_4)所包围。随着碱金属离子场强的增大,高配位铝的含量增加,导致铝与磷氧四面体的化学键连接增多。这种结构变化进一步增强了玻璃网络的致密性,最终提高了其化学稳定性。

关键词:碱金属;铝磷酸盐玻璃;结构;化学稳定性;固体核磁共振

基金资助:国防科工局乏燃料后处理科研专项(FKY1683ZHG001SSJSB01-001)