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作者:王鹏;张江涛;徐永平;李淑英;王爽;
单位:太原理工大学环境科学与工程学院;太原理工大学气体能源高效清洁利用山西省重点实验室;大连赛姆生物工程技术有限公司博士后工作站;
摘要:【目的】钌纳米粒子(Ru nanoparticles, Ru NPs)在反应过程中易团聚,导致其在合成氨中的催化性能显著降低,选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH~-调控策略,通过改变OH~-的浓度合成了三种不同形貌的CeO_2(纳米颗粒(CeO_2-NP)、纳米棒(CeO_2-NR)和纳米立方体(CeO_2-NC)),随后利用浸渍还原法在CeO_2上负载Ru NPs,获得了Ru/CeO_2催化剂,借助于XRD、XPS、SEM、TEM、H_2-TPR等仪器对催化剂物化性质进行了详细表征,并在温和条件下考察了三种催化剂的氨合成活性。【结果】结果显示,当Ru NPs的负载量为2.5%时,得到的2.5%Ru/CeO_2-NR催化剂具有适宜尺寸的Ru NPs、更多的氧空位、Ru—O—Ce键和Ru~(n+)物种,在1 MPa、450℃的条件下,表现出高的氨合成速率。另外,2.5%Ru/CeO_2-NR没有发生氢中毒,并能维持120 h的热稳定性,显示了潜在的实际应用前景。
关键词:OH~-调控策略;;不同形貌的二氧化铈;;钌纳米粒子;;负载型催化剂;;合成氨
基金资助:山西省基础研究计划青年科学研究项目(202203021212235)