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作者:邹雪华;黄爱娣;韩正严;陈进永;周之琳;王祁梦子;钱玲娜;刘海波;陈天虎;
单位:合肥工业大学资源与环境工程学院,纳米矿物与污染控制安徽省普通高校重点实验室;
摘要:水钠锰矿具有良好的常温氧化降解甲醛活性,但单一水钠锰矿也暴露出表面活性位点不足,无法满足长期高效净化甲醛的需求。以不同温度煅烧针铁矿得到赤铁矿产物为载体,通过氧化还原法制备了系列赤铁矿复合六方水钠锰矿催化剂,探究了其在室温下氧化降解甲醛的性能及作用机制。采用X射线衍射仪、比表面积分析仪、X射线光电子能谱仪、拉曼光谱仪、透射电子显微镜和原位红外光谱仪等方法对样品进行表征。结果表明:对比赤铁矿和单一六方水钠锰矿,300℃煅烧针铁矿得到的赤铁矿复合水钠锰矿样品(K0.6hbir@Hem-300)室温下具有更优异的氧化降解甲醛活性,在甲醛初始浓度1 mg/L、空速为400 L/(g·h)和室温条件下,甲醛去除率在24 h内可维持在100%,且具有良好的循环稳定性。这是因为赤铁矿的引入增加了复合催化剂Mn(Ⅲ)和表面活性氧物种含量,提升了其催化氧化甲醛的能力。相较于六方水钠锰矿复合针铁矿材料,六方水钠锰矿复合赤铁矿对甲醛(10 mg/L)的氧化能力显著增强,CO_2转化率约为55%,显著优于前者的40%,表明煅烧针铁矿得到的赤铁矿比原样更适合作为载体。原位红外及淬灭实验表明,在氧化降解甲醛过程中,·O_2~–促进DOM向甲酸盐的转化,而·OH影响中间产物向终产物CO_2和H_2O矿化。
关键词:六方水钠锰矿;针铁矿;赤铁矿;氧化降解;甲醛
基金资助:国家自然科学基金项目(42102029)