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作者:乔相评;童菁菁;刘槟妍;郑岩岩;庄馥蔚;王淑琦;卢子腾;刘富亮;袁东;
单位:大连海事大学交通运输工程学院;特种化学电源全国重点实验室,贵州梅岭电源有限公司;
摘要:甲烷干重整(DRM)反应是一种将甲烷和二氧化碳转化为合成气的重要技术,具有显著的环保和经济效益。然而,DRM反应面临二氧化碳成本高等问题,本工作提出了一种基于高温混合导体二氧化碳渗透膜(MOCC膜)反应器的新型技术路线,可利用工业气源捕集的二氧化碳原位与DRM反应耦合生成合成气,实现了二氧化碳的捕集与资源化利用及甲烷的高效转化。膜反应器采用氧化钐掺杂的氧化铈多孔骨架复合锂钠二元共晶碳酸盐双相膜,负载LaNi_(1–x)Cu_xO_(3–δ)钙钛矿型催化剂。850℃、负载LaNi_(0.8)Cu_(0.2)O_(3–δ)催化剂时,针对模拟烟气和模拟碳基固体氧化物燃料电池(SOFC)阳极尾气2种气源,甲烷转化率分别达到97.31%和95.51%,二氧化碳转化率分别达到98.34%和78.49%,一氧化碳的生成速率分别为2.39 mL·cm~(–2)·min~(–1)和2.93 mL·cm~(–2)·min~(–1),氢气的生成速率分别为1.44 m L·cm~(–2)·min~(–1)和1.38 m L·cm~(–2)·min~(–1)。长期稳定性测试表明,该膜反应器在60 h内性能无明显衰减,展现出良好的应用前景。本工作为二氧化碳捕集与甲烷高效转化提供了新的技术路径,对实现“双碳”目标具有重要意义。
关键词:混合导体膜;二氧化碳捕集;甲烷干重整;钙钛矿催化剂;二氧化碳资源化利用
基金资助:特种化学电源全国重点实验室开放课题资助项目(A342-JS-2025-0030); 催化基础国家重点实验室开放基金课题(N-22-01); 大连海事大学博联基金项目(34036507)