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稀有金属2025年第12期:纳米Cu-SAPO-34分子筛合成及其NH_3-SCR催化性能

来源:期刊VIP网 时间:


作者:张焱;李慧玉;刘中清;冯拥军;

单位:北京化工大学化学学院,化工资源有效利用全国重点实验室;中化学科学技术研究有限公司;

摘要:为应对机动车保有量激增的状况和国六汽柴油B阶段排放标准对NO_x净化效率的严苛要求,针对合成分子筛的化工硅源成本高、运输不便等问题,本文创新性的以凹凸棒石作为低成本硅源以降低生产成本和提高资源利用效率,开发了性能优异的Cu-SAPO-34分子筛催化剂。通过动态水热法合成了不同Si/Al(0.13~1,摩尔比)的纳米SAPO-34分子筛,并利用浸渍法制备了一系列纳米Cu-SAPO-34分子筛催化剂,研究了Si/Al对分子筛结构以及催化剂的NH_3-SCR催化性能的影响。结果表明,当Si/Al在0.13~1时,随着Si/Al的增加,SAPO-34的结晶度逐渐减小,晶体尺寸亦随之减小,但所有样品均具有较高的表面积(600 m~2·g~(-1)以上)、较窄的孔径分布(0.49 nm左右)和较小的晶体尺寸(<1μm)。同时,Si/Al还能够通过调控Cu-SAPO-34分子筛催化剂的酸性位点和活性位点数目来影响其NH_3-SCR催化性能。如,当Si/Al=0.6时,Cu-SAPO-34分子筛催化剂的中强酸酸量和孤立Cu~(2+)的数量均达到最大,因此其NO_x转化率最高,为99.29%,温度窗口最宽,为250~550℃。此研究不仅为天然矿物资源高值化利用提供了新思路,也为高活性、低成本的Cu-SAPO-34分子筛催化剂的设计和可控制备奠定了科学基础。

关键词:凹凸棒石;;Cu-SAPO-34;;Si/Al;;铜负载;;NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)

基金资助:国家重点研发计划项目(2022YFA1503400);; 甘肃萃华科技有限责任公司资助