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作者:周慧;张雪晴;张煜华;李金林;王立;
单位:中南民族大学化学与材料科学学院,催化转化与能源材料化学教育部重点实验室,催化材料科学湖北省重点实验室;
摘要:二氧化碳(CO_2)大量排放引起了全球变暖,CO_2的捕获、利用与封存技术成为当前缓解全球变暖的重要技术手段。CO_2加氢制甲醇是CO_2再利用的重要途经之一,工业上常采用Cu基催化剂,其原料丰富、价值低廉、稳定性较好,其中CuZnAl催化剂已经应用在CO/CO_2加氢制甲醇的工业应用中。ZrO_2具有弱碱性和弱亲水性,能抑制甲醇合成过程中水对活性位点的毒害作用,对CO_2吸附和甲醇选择性起到重要作用。本文以ZnO六方纳米棒为载体,负载Cu-ZnO-ZrO_2,通过调控催化剂中负载物的含量,改变ZnO载体的形貌以及有无载体制备了不同的催化剂,并考察其CO_2加氢催化性能。采用扫描电子显微镜(SEM)、扫描透射电子显微镜(STEM)、 X射线粉末衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂的形貌、元素分布、还原能力和催化剂表面金属的化合态进行表征。结果显示:0.5CuZnZr/ZnO-HN催化剂上的负载物分散均匀,Cu与ZnO之间的相互作用更强,高温反应下的甲醇选择性更高,以ZnO六方纳米棒为载体可能改变CO_2加氢制甲醇的反应路径。在290℃下0.5CuZnZr/ZnO-HN催化剂的甲醇选择性为34.9%,明显高于0.5CuZnZr/ZnO-t(24.1%)和CuZnZr(25.7%),其甲醇时空收率为65.9 mg·g_(Cu)~(-1)·h~(-1)。
关键词:CO_2加氢;;Cu基催化剂;;甲醇;;载体;;ZnO六方纳米棒
基金资助:国家重点研发计划项目(2022YFB4101201);; 国家自然科学基金项目(22372199,22072184)资助