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作者：李俊哲;刘彬文;郭国聪;
单位：中国科学院福建物质结构研究所;中国科学院大学;
摘要：非线性光学（NLO）晶体因在激光系统中的频率转换能力而受到广泛关注。本文采用高温固相法，在镓基硫族化物体系中引入碱土金属阳离子（Mg~(2+)）和具有孤对电子的金属阳离子（Pb~(2+)）的多面体结构单元，成功合成了新型NLO晶体PbMg_6Ga_6S_(16)。在结构方面，该晶体结晶于非中心对称的P-6空间群，而其晶体结构的特征是Pb~(2+)填充于三维[Mg-Ga-S]_∞框架结构中。光学性能方面，在1 910 nm激光作用下，展现出可相位匹配的二次谐波（SHG）响应（为AgGaS_2的0.1），并具有2.85 eV的实验光学带隙。基于第一性原理的理论计算表明，PbMg_6Ga_6S_(16)为间接带隙半导体，电子从布里渊区的G点跃迁至H和K之间，理论光学带隙为2.55 eV。该工作表明倍频响应主要源自[GaS_4]四面体与[PbS_6]多面体结构单元的协同作用。
关键词：非线性光学;;镓基硫化物;;倍频效应;;高温固相法;;第一性原理
基金资助：国家自然科学基金(U21A20508)
