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作者:周雨乔;邹美琳;张元勋;王丽静;轩运动;张鑫;
单位:中国科学院大学资源与环境学院;福州大学化学学院,能源与环境光催化国家重点实验室;
摘要:选择性催化氧化法(SCO)脱除硫化氢具有效率高、操作条件温和、脱除过程热力学不受限制等优点。近年来,聚合物氮化碳(CN)因其表面丰富的结构碱性位点可有效吸附H_2S,并具备良好的耐硫性能,已成为H_2S选择性氧化催化剂的潜在候选材料。然而,该材料由于缺乏足够的表面活性中心而使其催化性能受到明显限制。提出利用Ce掺杂的方法来改善氮化碳材料的催化性能。结果表明,Ce物种的引入可以诱导材料表面产生大量缺陷位,极大地改善了材料对氧的吸附活化能力。同时部分未掺入晶格的CeO_2与氮化碳表面存在强相互作用,加速了Ce物种与氮化碳表面的电子转移,从而使催化剂中Ce~(4+)含量增多。活性测试表明,Ce掺杂后材料的催化性能得到了显著的提高,CNCe_5催化剂可以在200℃条件下获得98.8%的硫磺产率,且表现出了极好的抗水性能、抗氧波动性能和一定循环再生性能。该工作为氮化碳基H_2S选择氧化催化剂的设计提供了新的思路。
关键词:铈掺杂;;氮化碳;;硫化氢;;选择催化氧化
基金资助:国家自然科学基金面上项目(22276191)