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作者：王群;张严;朱远蹠;
单位：昆明理工大学化学工程学院;
摘要：铜基催化剂凭借其对~*CO中间体的独特吸附能及C—C耦合能力，被公认为目前可生成碳二(C_2)产物的电极材料，研究选择镍氮碳(Ni-N-C)和泡沫铜基底氧化亚铜纳米阵列(Cu_2O@CF)分别作为客体和主体材料，设计了一种串联催化剂Ni-N-C-Cu_2O@CF。通过在泡沫铜上原位生长Cu(OH)_2纳米阵列，热处理为Cu_2O纳米阵列，并在Ni-N-C溶液中进行简单修饰，构建了Ni-N-CCu_2O@CF纳米阵列结构。进行了系统的表征，在Ni-N-C-Cu_2O@CF中发现并证实了Ni-N-C提供的~*CO中间体被Cu_2O@CF吸附并进行C—C偶联的高效率转化。结果表明，在电位为-1.1 V vs.RHE下，Ni-N-C-Cu_2O@CF样品在H电池中，表现出46.9%的C_2产物的法拉第效率(C_2H_4:34.7%,C_2H_5OH:12.2%)和-181.5 m A·cm~(-2)的分电流密度，明显高于Cu_2O@CF的19.8%(C_2H_4:15.6%,C_2H_5OH:4.2%)和-49.8 m A·cm~(-2)。接触角实验与XPS结果表明，Ni-N-C串联在Cu_2O@CF阵列上可抑制析氢反应，提高~*CO中间体的覆盖率并维持Cu(Ⅰ)的存在。为设计和开发电催化二氧化碳还原制多碳产物的高效铜基串联电催化剂提供了新策略。
关键词：电化学二氧化碳还原;;MOF衍生物;;铜基催化剂;;C_2产物
基金资助：云南省应用基础研究计划(202301AT070796)
