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作者：梁叔全;郭珊;曹鑫鑫;马君剑;周江;方国赵;
单位：中南大学材料科学与工程学院;中南大学电子封装及先进功能材料湖南省重点实验室;
摘要：在二次电池系统研究过程中，鉴于电子在电池系统中直接参与电化学反应，深入理解系统中的电子行为至关重要。在过去几十年里，Goodenough等通过引入过渡金属元素d轨道能级分裂，实现晶体局域配位场重建，建立起了一套二次电池的电子理论，为电池材料的结构性能调控提供了十分重要的指导。然而，这套理论涉及复杂的原子、分子轨道和轨道杂化理论，处理过程烦琐，且难以直观理解。众所周知，随着以密度泛函理论为基础的结构复杂材料第一性原理高通量量子晶体学计算科学和技术的不断发展，材料科学领域能够通过相关计算获取更多、更科学且更精确的材料电子结构和参数信息，包括Fermi能级、Fermi能级附近能带的准确结构、电子态密度(DOS)等。这些关键电子信息对于理解二次电池电极材料综合电化学行为将是非常有益的。本工作重点阐述了相关的第一性原理计算实现方法，并以钠离子电池用典型磷酸盐正极进行了高通量计算和相关的电化学实验结果分析。研究发现，基于3种典型磷酸盐化合物可靠的高通量计算，对综合电化学性能变化可以进行更深层次的解析。表明二次电池电极材料能带高通量计算结果与电极材料综合电化学性能间存在很强的关联性，这将为理解二次电池电极材料电化学行为提供一个新的视角。
关键词：二次电池;正极材料;第一性原理计算;能带结构;Fermi能级
基金资助：国家自然科学基金(51932011,52272260)
