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作者：李燊;邹喆乂;何冰;施思齐;
单位：湘潭大学材料科学与工程学院;上海大学计算机工程与科学学院;上海大学核电关键材料全国重点实验室&材料科学与工程学院;上海大学材料基因组工程研究院;
摘要：固态锂电池因其高能量密度和安全性被视为传统锂离子电池的重要替代方案，而开发高离子电导率的固体电解质是实现其应用的关键。榍石型LiTaSiO_5是一种新型氧化物固体电解质，通过Ta5+位掺Zr4+可引入过量锂离子，促进协同输运，进而显著提升电导率。然而，其中的锂离子分布、协同输运与离子输运性能之间的关系仍需深入探究。本工作基于第一性原理分子动力学(AIMD)模拟，研究了Li_(1+x)Ta_(1-x)Zr_xSiO_5(x=0, 0.125)体系的离子输运性质。结果表明，LiTaSiO_5中的锂离子传输呈现各向异性，主要沿[101]方向的It2–Li1/It4–It7–It3–It7–Li1/It4–It2通道进行传输。Zr掺杂后，锂离子浓度增加，锂离子在高能位(It2/It3)的占据率增加，锂离子分布更无序，构型熵增大。这种锂离子分布促进了低能垒协同跳跃，使体系协同跳跃率增加，总激活能降低，同时扩散系数明显增大。本工作从原子尺度揭示了锂离子分布、协同输运以及离子输运性能之间的关联规律，为具有高离子电导率的固体电解质设计提供了理论依据。
关键词：氧化物固体电解质;构型熵;协同输运;分子动力学
基金资助：国家自然科学基金(52102313,92472207); 湖南省自然科学基金(2023JJ40635); 湖南省研究生科研创新项目(QL20230150)
