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作者：李卓;雷楠楠;龙定杰;
单位：长安大学材料科学与工程学院;
摘要：作为太阳能电池热点材料之一的铅卤基钙钛矿，近年来得到了广泛关注。采用第一性原理预测了A位甲氨基(CH_3NH_3~+,MA)、甲脒基[CH(NH_2)_2~+, FA]和铯(Cs)改性铅碘基MA_(1–x)Cs_xPbI_3、MA_(1–x)FA_xPbI_3和Cs_(1–x)FA_xPbI_3(x=0.125, 0.250, 0.500) 3种钙钛矿构型的光电性能，通过结构优化、掺杂元素形成能、能带结构、态密度和吸收系数的计算，研究了微观构型对光电特性的影响。结果表明，MA、FA基团和Cs离子均可自发进入A’_(1–X)A’’_XPbI_3铅碘基钙钛矿A位形成稳定结构，相对于MA_(1–x)Cs_xPbI_3和Cs_(1–x)FA_xPbI_3,MA_(1–x)FA_xPbI_3体系Pb–I八面体畸变程度最小且结构最稳定。由态密度分析可知MA_(1–x)FA_xPbI_3的价带顶(VBM)主要由I 5p轨道构成，而Pb 6p轨道和FA的电子轨道主要对导带底(CBM)贡献，FA的少量加入使MA_(0.875)FA_(0.125)PbI_3的带隙从MAPbI_3的1.771 eV微增至1.797 eV，但导带底能带色散变小，其对光的吸收有明显作用。光学性能的计算表明：MA_(0.875)FA_(0.125)PbI_3在533 nm处的吸收峰发生了明显的红移，增加的波长响应范围及随波长而增大的ε_1(ω)赋予MA_(0.875)FA_(0.125)PbI_3在可见光范围内最佳的光吸收能力，是一种非常有前途的太阳能电池光电转换材料。
关键词：有机–无机铅碘基钙钛矿;电子性质;光电性能;第一性原理
基金资助：陕西省自然科学基础研究计划（2021JM-172）; 中央高校基本科研业务费专项基金（300102314904,300102311404）
