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作者：孙旭科;刘荣升;范改丽;于政锡;
单位：中国科学院大连化学物理研究所,洁净能源国家实验室,低碳催化技术国家工程研究中心;中国科学院大学;大连理工大学化学学院;
摘要：Zn-ZSM-5作为烷烃与CO_2耦合反应制备高附加值大宗化工产品的优良催化剂，反应过程中会长期处于高温水热环境中，所以研究催化剂在高温水蒸气处理下的物化性质变化及其对反应性能的影响对明确催化剂合理使用条件至关重要。采用多种技术系统表征了不同高温水蒸气处理条件下Zn-ZSM-5催化剂的结构性质、酸中心和Zn物种的存在状态，并讨论了催化剂物化性质变化对耦合反应的影响。结果表明：高温水蒸气处理后，Zn-ZSM-5中4配位骨架Al被大幅度脱除，导致分子筛结晶度下降，出现了介孔结构，样品的B酸和L酸中心含量降低，Si物种分布发生变化，同时依托于骨架Al存在且具有良好催化活性的骨架Zn(Zn_(fr))物种转化为ZnO物种，导致催化剂的反应活性下降，但反应稳定性得到提升。对烷烃与CO_2耦合反应催化剂的进一步改良具有指导作用。
关键词：高温水蒸气处理;;Zn-ZSM-5;;CO_2利用;;耦合反应;;正丁烷
基金资助：国家自然科学基金(21991093,21991092,21991090);; 科技部国家重点研发计划(2022YFE0116000);; 中国科学院战略性先导科技专项(XDA29000000)
