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作者:唐祺;柳璐;张文;许莉;王宇新;
单位:天津大学化工学院;
摘要:电化学合成尿素CO(NH_2)_2,是以CO_2和N_2/NO~-_3为碳氮源,通过水中C—N偶联反应合成尿素产物。作为可再生能源驱动的绿色化学,这是一条极具潜力的合成路径。但目前电化学合成尿素的选择性较差产率较低,迫切需要开发高效的催化剂。制备了一种氯掺杂钌铜氧化物催化剂RuCuO-Cl,它能够高效催化C—N偶联反应合成尿素。RuCuO-Cl在NO~-_3和CO_2体系以及N_2和CO_2体系下均具有尿素合成的性能,法拉第效率分别可达到22.04%和14.83%,对应产率为77.16和5.64μg·h~(-1)·cm~(-2)。采用了一种简单的方法将Ru引入Cu基催化剂,成功构建多金属协同催化体系。对比氯掺杂铜氧化物CuO-Cl,发现Ru的掺杂有效提升了尿素合成的性能,并且控制Ru掺杂的条件对尿素合成性能进行了调控,证明了Ru掺杂可作为一种优化策略应用于相关的催化剂。
关键词:尿素合成;;电催化;;碳氮偶联
基金资助:化学工程联合国家重点实验室基金(SKL-ChE-21T01)