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作者：徐玉振;宁皎邑;韩煦;吴松海;
单位：天津大学化工学院;重庆大学化学化工学院;
摘要：O_2直接氧化环己烯(Cy)生成环氧环己烷(Cy-ep)是化学过程中的一个挑战，其发展仍受限于低选择性(理论选择性为50.0%)。鉴于单一金属氧化物催化剂的环氧选择性较低(<20.0%),提出了MgO-MoO_3双金属氧化物接力催化策略。无溶剂无引发剂条件下，可以实现26.7%的Cy转化率以及43.7%的环氧选择性，已较接近50.0%理论选择性值。一系列表征和实验表明，MgO吸附Cy烯丙基位H,拉长并削弱C—H键从而使得Cy脱去烯丙基H形成环己烯基自由基(Cy·),之后，Cy·迅速捕获O_2生成环己烯基过氧自由基(CyOO·),CyOO·抽取另一个Cy烯丙基H形成2-环己烯-1-过氧化氢(Cy-OOH)和Cy·,实现自由基链反应的增长循环。之后，MoO_3接力催化Cy-OOH与Cy反应生成Cy-ep和2-环己烯-1-醇(Cy-ol)。这项工作为催化O_2直接环氧化烯烃提供了新的见解。
关键词：环己烯;;O_2;;环氧化;;接力催化
基金资助：国家自然科学基金(51878449)
