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高校化学工程学报2024年第03期:调控五配位Al~(3+)含量制备高性能低温Sabatier反应催化剂

来源:期刊VIP网 时间:


作者:陈志强;蒋榕培;刘梦然;王青;项锴;孙海云;方涛;

单位:北京航天试验技术研究所航天绿色推进剂研究与应用北京市重点实验室;北京航天试验技术研究所航天液体推进剂研究中心;

摘要:为了制备出高性能低温Sabatier反应Ru基催化剂,通过调控Al_2O_3载体中五配位Al~(3+)的含量(五配位Al~(3+)占Al物种的比例),实现对Ru基活性位点电子性质的调控。在此过程中,利用~(27)Al固体核磁共振(~(27)Al-NMR)检测Al_2O_3载体中五配位Al~(3+)的含量,借助X射线光电子能谱仪(XPS)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)考察Ru基活性位点电子性质的调控效果,利用固定床反应器测试催化剂性能。结果表明,Al_2O_3载体中的五配位Al~(3+)可有效调控Ru基活性位点的电子性质,进而提升低温Sabatier反应Ru基催化剂性能。其中,以五配位Al~(3+)含量约为28.1%的Al_2O_3载体制备的Ru基催化剂,在低温区(<300℃)的CO_2转化率和CH_4选择性均可达90%以上。而且,在100 h的稳定性测试中,催化性能没有明显降低。

关键词:低温Sabatier反应;;Ru基催化剂;;五配位Al~(3+);;电子性质调控;;催化性能提升