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作者:杨其穆;徐一仟;潘慢慢;蒋丹丹;陈创;李海洋;
单位:中国科学院大连化学物理研究所,医学蛋白质组全国重点实验室;中国科学院大学;辽宁省质谱技术与仪器重点实验室,大连市在线谱学分析仪器重点实验室;
摘要:对于用于危险化学品现场检测的独立式离子迁移谱(Ion mobility spectrometry, IMS)而言,高分辨能力和高灵敏度至关重要,而同时实现高分辨率和高灵敏度颇具挑战。以最常见的基于Bradbury-Nielsen型离子门(BNG)的IMS为例,增大两组BNG栅丝之间的门控电压差(Gating voltage difference, GVD),虽然能强化时域压缩效应,提升分辨能力,但离子清空效应也会随之加剧,从而导致灵敏度显著下降。本研究发现,增加GVD可诱导产生离子汇聚效应,使BNG前离子数密度提升近300%。为了同时实现时域压缩效应与离子汇聚效应,提出了在传统双态BNG工作模式基础上增加斩切状态的新型三态BNG工作模式。斩切状态可将迁移率差异达~0.90 cm~2/(V·s)的离子间迁移率歧视降低至原值的1/22。采用三态模式分析危险化学品混合物时,相较于传统双态模式,低迁移率的水杨酸甲酯离子(MS·O_2)~-的离子信号强度提升了18倍,同时其分辨率仍维持在100左右;水杨酸甲酯(MS)的检出限从3.75μg/L降低至97 ng/L。本研究结果表明,开发的三态BNG模式在开发高性能IMS仪器方面具有的良好的应用潜力。
关键词:离子迁移谱;;Bradbury-Nielsen型离子门;;迁移率歧视;;离子团时域压缩;;离子汇聚效应
基金资助:国家自然科学基金项目(Nos.22027804,21974141);; 大连市科技人才创新支持计划项目(No.2024RY022);; 中国科学院大连化学物理研究所创新研究基金项目(Nos.DICP I202422,DICP I202442)资助~~