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作者：陈庆;张乐婷;梁晓龙;刘如鹏;何文辉;逯乐慧;
单位：中国科学技术大学应用化学与工程学院;中国科学院长春应用化学研究所,电分析化学国家重点实验室;
摘要：电催化硝酸根还原反应（NO_3RR）为规模化合成氨（NH_3）提供了一条可持续途径，但该反应的水分解过程存在较高能垒，导致质子供应受限，减缓了NH_3的生成速率。本研究开发了一种钯（Pd）修饰的铜钴（Cu Co）中空纤维渗透电极，通过中空结构通入氢气（H_2）以提升NO_3RR反应的质子可利用性。其中，具有催化活性的Pd组分能高效解离H_2，促进活性氢（*H）溢流，并加速Cu位点与Co位点上的NO_3RR级联反应过程。实验结果表明，在–0.1 V(vs. RHE)电位下，本体系实现了39.53%的半电池能量效率，以及97.11%±1.17%的氨法拉第效率（FE_(NH3)），性能与目前最先进的NO_3RR体系相当。此外，这种H_2辅助策略能有效抑制活性Cu相和Co相的氧化。经过70 h以上的电解测试，此电极展现出优异的稳定性，电流密度为267 m A/cm~2（衰减率为5.6%），且FE_(NH3)仍保持在94.8%。本研究结果为NO_3RR反应的质子供应路径优化及电极设计提供了有价值的参考。
关键词：中空纤维电极;;硝酸根还原;;级联催化;;氢气解离;;电催化合成氨
基金资助：国家自然科学基金项目（Nos.22374141,22134006,U2241287）;; 长春市国家重点实验室重大专项项目（No.23GZZ02）资助~~
