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作者：吴雪婷;徐晶;母晓玮;田龙;汪啸;宋术岩;张洪杰;
单位：中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用国家重点实验室;中国科学技术大学应用化学与工程学院;清华大学化学系;
摘要：聚乙烯等塑料废弃物由于难降解，在环境中不断累积，造成了严重的环境污染问题。由于石油分子与聚烯烃分子的结构存在高度相似性，采用石油精炼流化催化裂化（FCC）工艺中常用的稀土分子筛催化剂回收聚烯烃塑料被认为是可行的方法。本研究合成了稀土元素铈（Ce）修饰的HY分子筛（Ce-HY），并通过高角环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）、红外光谱（FT-IR）和X-射线光电子能谱（XPS）等表征方法证明了Ce-HY被成功制备。Ce含量为5%(m/m)的Y分子筛（5Ce-HY）对低密度聚乙烯（LDPE）展现出优异的催化裂化性能，在300℃条件下，LDPE转化率在4 h内可达到98.4%，气态烷烃选择性可达到91.5%，其中75.4%是异构烷烃。此外，结合11°～13°范围内精细X射线衍射（XRD）谱和原位拉曼（In situ-Raman）光谱等分析方法探究了Ce物种在Y分子筛中的落位与催化性能的关系，发现Ce物种位于Y分子筛超笼中比方钠（SOD）笼中更有利于反应的进行，超笼中的Ce物种通过增强对底物分子的吸附能力和可及性，促进整个催化裂化过程。本方法可用于检测Y分子筛中稀土元素的落位，进而理解稀土元素在分子筛催化中的作用机制。
关键词：稀土分子筛;;落位;;聚乙烯;;塑料升级回收;;原位拉曼光谱
基金资助：国家重点研发计划项目（No.2022YFB3504000）;; 吉林省科技发展计划项目（No.SLK202402015）资助~~
