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分析化学2025年第03期:热解-宽带腔增强吸收光谱技术对大气总活性氮氧化物的定量研究

来源:期刊VIP网 时间:


作者:邵豆;秦敏;方武;韩宝彬;唐科;解建业;赵夏丹;廖知堂;任恩伯;

单位:中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所,中国科学院环境光学与技术重点实验室;中国科学技术大学;皖西学院电气与光电工程学院;

摘要:采用热解-宽带腔增强吸收光谱(TD-BBCEAS)技术,实现了大气中总活性氮氧化物(NO_y)的在线实时测量。将NO_y高效转化为二氧化氮(NO_2),通过测量NO_2间接获得大气中总NO_y浓度。重点分析了一氧化氮(NO)滴定效率和其它NO_y组分热解效率对测量准确性的影响。通过改变流经汞灯的氧气(O_2)流速改变滴定NO的O_3浓度,进而评估NO的滴定转化效率。结果表明,在O_2流速为6 m L/min的条件下,NO转化效率>99%。对大气NO_y组分中占比较大的NO_2、过氧乙酰硝酸酯(PAN)、硝酸(HNO_3)以及亚硝酸(HONO)的热解效率进行测试,选择680℃作为NO_y高效转化的最优热解温度。分别以NO和HONO作为典型验证气体,通过汞灯及热解装置开启及关闭模式的切换,验证了NO_y的高效率转化以及TD-BBCEAS系统的测量准确性。在60 s积分时间下,系统对NO_y的检出限为2.83×10~(10)molecules/cm~3(60 s,2σ)。将TD-BBCEAS系统与商用NO_y分析仪进行了实际大气NO_y的对比测量,两种方法的测量结果具有良好的相关性,相关系数R~2=0.98,斜率为0.93,进一步验证了TD-BBCEAS系统应用于大气总NO_y定量检测的可行性和准确性。

关键词:活性氮氧化物;;热解;;宽带腔增强吸收光谱

基金资助:国家自然科学基金项目(No.42175151);; 国家重点研发计划项目(No.2022YFC3701100);; 安徽省科技重大专项项目(No.202203a07020003)资助~~