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作者：郭毅超;彭晨阳;杜心雨;张峰;周浩林;史克亮;邢闪;侯小琳;
单位：兰州大学核科学与技术学院;兰州大学稀有同位素前沿科学中心;
摘要：环境中的钚同位素（~(238)Pu、~(239)Pu、~(240)Pu和~(241)Pu）是核活动溯源研究的重要“指纹”核素。环境介质中钚同位素含量通常极低，且钚同位素尤其是~(238)Pu的质谱测量会受到共存的~(238)U严重干扰。分析土壤样品中的4种钚同位素通常需要联合多种测量技术，导致分析时间较长，且同位素比值分析不确定度较大。本研究采用二氯氧钛（Ti OCl_2）在近中性条件下产生的水合氧化钛（HTi O）沉淀对土壤消解液中的钚进行高效预富集，使用单一TK200树脂柱实现了样品中~(238)U的高效去污，其去污系数达到10~8。通过密度泛函理论（DFT）计算，发现U~+和Pu~+与碰撞反应气体NH_3的反应活性差异显著，因此可将NH_3作为消除~(238)U的反应气体。研究结果表明，通过优化碰撞气体（He）和反应气体（NH_3）流速，~(238)U的干扰可被高效抑制，其去污系数达到10~4。结合化学分离，本方法对总~(238)U的去污系数可达10~(12)。采用化学分离结合电感耦合等离子体串联质谱技术，实现了对土壤中4种痕量钚同位素的准确分析，通过流程空白计算出钚同位素的检出限可达fg量级。采用本方法对国际标准参考物质（NIST-SRM-4357和IAEA-384）进行分析，结果表明，本方法可用于土壤样品中超微量的4种钚同位素的同时准确分析。
关键词：钚同位素;;电感耦合等离子体串联质谱;;He-NH_3;;TK200树脂;;土壤
基金资助：国家自然科学基金项目（No.12175201）;; 兰州大学学生创新创业行动计划项目和国民核生化灾害防护国家重点实验室开放基金项目（No.SKLNBC2024-07）资助~~
