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作者:王丽楠;杨保国;谢作明;李树才;张峰;
单位:中国地质大学(武汉)环境学院;宁夏回族自治区地球物理地球化学调查院(自治区深地探测中心);中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室;
摘要:在我国内陆盆地和河流三角洲广泛分布着高砷地下水,吸附法作为一种简单而高效的除砷方法得到广泛的应用,但大多数吸附材料对As(Ⅲ)的吸附能力弱于As(Ⅴ),因此开发具有氧化和吸附耦合作用的高效吸附剂具有积极意义。采用共沉淀法制备铁锰二元氧化物改性粉煤灰(FMFA),探究其对As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的吸附性能及吸附机理;通过批实验探究FMFA对溶液中As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的吸附性能,采用XRD、SEM、BET等表征分析其表面形貌和结构,利用XPS和FT-IR分析吸附前后FMFA表面元素和官能团变化。结果表明:铁、锰氧化物均以不定形相负载于粉煤灰表面,极大地提高了FMFA的比表面积(可达166.77 m~2/g),为As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的吸附提供了更多的活性位点;FMFA在中性条件下对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的理论最大吸附容量分别为68.19 mg/g和24.42 mg/g, As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的吸附等温线模型均符合Freundlich模型,As(Ⅴ)的吸附过程遵循准二级动力学模型,As(Ⅲ)的吸附过程更符合Elovich模型;在溶液初始pH=5~9范围内FMFA的稳定性较好,初始pH>9的碱性环境不利于As(Ⅴ)/As(Ⅲ)的吸附;水中常见共存含氧阴离子对As(Ⅲ)/As(Ⅴ)竞争吸附影响大小的顺序为PO■>HCO~-_3>SO■;FMFA可有效去除地下水样品中的砷,且不会造成铁、锰二次污染,同时具有良好的回收再生能力;在FMFA吸附As(Ⅲ)的过程中二氧化锰主要起氧化作用,铁氧化物起吸附作用,砷通过与FMFA表面金属活性羟基配体交换形成内球络合物而被吸附。本文成功制备了可高效去除地下水中As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的绿色经济的新型吸附剂,对保障居民饮用水安全具有重要意义。
关键词:高砷地下水;改性粉煤灰;铁锰二元氧化物;吸附
基金资助:宁夏自然科学基金项目(2020AAC03448); 国家自然科学基金面上项目(41572230);国家自然科学基金创新研究群体项目(41521001)