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作者：曹宇鹏;张汉杰;黄继庆;郭伟;公绪滨;方涛;
单位：北京航天试验技术研究所,航天绿色推进剂研究与应用北京市重点实验室;
摘要：通过水热法制备了一种新型磷酸二氢铝镓(GAHPO)金属无机骨架结构，并通过单晶XRD、粉末XRD、红外，以及TG-DSC等分析手段对其进行充分表征。单晶XRD解析表明，该晶体属于三方晶系、Rc3空间群。Al(Ga)O_6八面体与PO_4四面体结构交替连接形成一维链状金属骨架，并由氢键堆叠成三维金属无机骨架结构。TG-DSC分析显示，GAHPO热稳定性良好，初始分解温度达到240℃。相比磷酸铝，Ga~(3+)的引入使磷酸铝晶格畸变，削弱了Al—O的强度，增大了Al—O键长，使更多酸性位点暴露，从而提高GAHPO的催化活性。实验结果表明，反应温度在60℃,催化剂用量为10%时，GAHPO催化乙醛缩合制备丁醇醛具有良好的转化率(47%)和优异的选择性(>99%)。酸/碱中和催化剂、NH_3-TPD,以及大位阻基团取代乙醛反应位点的实验验证了GAHPO的催化乙醛缩合的反应机理。本工作为新型铝基无机骨架结构及其催化应用提供了可行途径。
关键词：磷酸二氢铝镓;;水热合成;;金属无机骨架;;晶格畸变;;催化;;羟醛缩合
基金资助：中国航天科技集团钱学森青年基金
